「催化燃燒」影響甲烷催化燃燒的因素-王嘉畦

　　氫氣的加人能在相同人口氣體溫度條件下有效提高甲烷轉(zhuǎn)化率。由于Pt基催化劑的催化效果要優(yōu)于Pd基催化劑。造成理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在催化反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化率上有較大差異。另外，水燕氣的存在以及長(zhǎng)時(shí)間實(shí)驗(yàn)造成催化劑的老化，也會(huì)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生--定影響。文獻(xiàn)中也討論了催化劑條件下3種氣體(甲烷、一氧化碳和氫氣)混合與單一氣體催化燃燒的比較，發(fā)現(xiàn)在甲統(tǒng)轉(zhuǎn)化率相同的情況下，燃燒室人口氣體溫度要低200K。雖然選取的催化劑不同，但在反應(yīng)趨勢(shì)上得出了類似的結(jié)論。

影響甲烷催化燃燒的因素：

　　在甲烷體積分?jǐn)?shù)不變的情況下，提高氫氣體積分?jǐn)?shù)可以提高甲烷轉(zhuǎn)化率，當(dāng)3種混合氣體積分?jǐn)?shù)升高時(shí)(甲烷2.3%、一氧化碳2.7%、氫氣1.6%),甲烷的催化燃燒受到抑制，這種抑制主要來自一氧化碳，并沒有討論氫氣對(duì)甲烷催化燃燒的抑制效果。而通過本文實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，氫氣并末對(duì)甲烷催化燃燒產(chǎn)生抑制作用。甲燒轉(zhuǎn)化率隨著氫氣體積分?jǐn)?shù)的升高而提高。因此，氫氣對(duì)甲烷的助燃主要是因?yàn)闅錃庠诖呋瘎┍砻嫔系拇呋磻?yīng)提高了催化劑的表面溫度造成的。

　　氫氣的加人使得甲烷在低于起燃點(diǎn)的人口氣體溫度條件下，仍能在催化劑表面發(fā)生較高轉(zhuǎn)化率的催化反應(yīng)，從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，反應(yīng)進(jìn)行過程中，當(dāng)甲燒體積分?jǐn)?shù)開始下降，即甲烷開始發(fā)生催化燃燒反應(yīng)時(shí)，并未同時(shí)生成二氧化碳。根據(jù)反應(yīng)條件。猜測(cè)此時(shí)生成了一氧化碳。甲烷在發(fā)生催化燃燒反應(yīng)時(shí)，會(huì)產(chǎn)生中間產(chǎn)物--氧化碳，考慮到實(shí)驗(yàn)中甲烷與空氣混合完全，氧氣過量的情況下，一氧化碳的產(chǎn)生不可能是因?yàn)榧谉紵煌耆?，因此一氧化碳是甲烷催化燃燒的中間產(chǎn)物。從甲烷催化燃燒的反應(yīng)機(jī)理可以看出，氧化碳的產(chǎn)生要早于二氧化碳。此處少量一氧化碳的產(chǎn)生間接佐證了甲烷在Pd基上催化燃燒的反應(yīng)機(jī)理。

影響甲烷催化燃燒的效果：

　　在其他條件不變的情況下，甲烷體積分?jǐn)?shù)的提高能顯著提高甲烷轉(zhuǎn)化率。研究“表明，在Pd基催化劑甲烷催化燃燒反應(yīng)中，甲烷的反應(yīng)級(jí)數(shù)約為1.即申燒的催化燃燒反應(yīng)速率與甲烷體積分?jǐn)?shù)成正比，因而隨著原料氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)的升高，催化劑的甲烷催化活性有顯著的提高。所以甲燒催化燃燒反應(yīng)對(duì)甲烷體積分?jǐn)?shù)的變化很敏感。當(dāng)氫氣體積分?jǐn)?shù)保持不變，甲烷體積分?jǐn)?shù)從1%提升到1.95%時(shí)。轉(zhuǎn)化率提高了3.5%。

　　在超低體積分?jǐn)?shù)甲烷燃料中加入少量氫氣，可有效提高甲烷轉(zhuǎn)化率。甲烷體積分?jǐn)?shù)為1%時(shí)，氫氣體積分?jǐn)?shù)從0.81%升高到1.47%,甲烷催化燃燒轉(zhuǎn)化率提高了16%,接近甲烷催化燃燒反應(yīng)的起燃轉(zhuǎn)化率，甲烷體積分?jǐn)?shù)約為2%時(shí)，氯氣體積分?jǐn)?shù)從1.55%升高到3.1%,在相同反應(yīng)時(shí)間下。甲烷轉(zhuǎn)化率提高了。

　　少量氫氣的加入能有效降低甲烷氣體的催化燃燒起燃溫度。在較低的人口氣體溫度下仍能在催化燃燒室中達(dá)到較高的甲燒轉(zhuǎn)化率，在520C的人口氣體溫度，5.4m/s的流速下，4,7%體積分?jǐn)?shù)的甲烷轉(zhuǎn)化率為10.7%.而當(dāng)氣體組分為1.9%體積分?jǐn)?shù)的甲烷和3.1%體積分?jǐn)?shù)的氫氣，在相同的人口條件下，氫氣能完全催化燃燒，甲烷轉(zhuǎn)化率能達(dá)到57.4%。對(duì)于相近體積分?jǐn)?shù)的氫氣，甲烷的體積分?jǐn)?shù)越高，氫氣對(duì)甲烷的助燃效果越明顯。

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